ORIGEN i FISPACT: jak liczy się aktywację, wypalone paliwo i ciepło powyłączeniowe

Streszczenie

ORIGEN i FISPACT odpowiadają na pytanie, które wraca w wielu działach atomistyki: co dzieje się ze składem izotopowym materiału, gdy przez pewien czas działa na niego strumień cząstek, a potem materiał stygnie i rozpada się samoczynnie. Wynikiem nie jest jedna aktywność, lecz inwentarz nuklidów: masy, aktywności, ciepło rozpadu, emisja gamma, czasem także emisja neutronów, dawka lub ścieżki reakcji.^1,2,3

Najważniejsza idea jest wspólna: kod buduje duży układ równań Batemana, w którym jedne nuklidy zanikają, inne powstają przez rozpad, wychwyt neutronu, rozszczepienie albo inną reakcję. ORIGEN wyrósł z problemów cyklu paliwowego, wypalonego paliwa i odpadów, natomiast FISPACT-II jest nowoczesnym kodem inwentarzowym mocno nastawionym na aktywację, transmutację materiałów, wiele kroków napromieniania, ścieżki reakcji oraz propagację niepewności.^1,2,4

Rozszerzenie tematu

Najprostszy przypadek: jeden produkt aktywacji

Punktem startowym jest zwykłe ćwiczenie z aktywacji. Mamy izotop tarczy T, strumień neutronów Phi, przekrój czynny sigma i produkt promieniotwórczy P o stałej rozpadu lambda. Jeśli tarcza nie wyczerpuje się istotnie, produkcję i zanik można zapisać jako:

dN_P/dt = N_T sigma Phi - lambda N_P

Po czasie napromieniania aktywność produktu narasta w stronę nasycenia, a po wyjęciu z pola neutronów maleje wykładniczo. To jest dokładnie logika znana z artykułu o analizie aktywacyjnej neutronami i z lokalnego kalkulatora aktywacji.⁵

Taki przypadek jest jednak tylko pierwszym stopniem. Realny materiał ma wiele izotopów. Produkt aktywacji może sam ulegać dalszej aktywacji albo rozpadowi do kolejnego produktu. W paliwie reaktorowym dochodzą produkty rozszczepienia, aktynowce, izomery, rozgałęzienia rozpadu, zmienne udziały rozszczepień i historia mocy. Wtedy jedna linijka rachunku przestaje wystarczać.

Od łańcucha do sieci nuklidów

Klasyczne równania Batemana opisują łańcuchy przemian promieniotwórczych. Kody inwentarzowe robią z nich sieć. Węzłami są nuklidy, a krawędziami są przejścia:

• rozpad alfa, beta, wychwyt elektronu, przejście izomeryczne,
• wychwyt neutronu,
• reakcje progowe, np. (n,p), (n,alpha), (n,2n),
• rozszczepienie i produkcja produktów rozszczepienia,
• reakcje indukowane innymi pociskami, jeśli kod i biblioteka je obsługują.

Macierz takiego układu jest ogromna, ale rzadka. Większość nuklidów nie prowadzi bezpośrednio do większości innych nuklidów. Materiał źródłowy MIT o ORIGEN2.1 podaje przykład rzędu 1700 x 1700, w którym prawie wszystkie elementy macierzy są zerowe; kod przechowuje więc przede wszystkim przejścia niezerowe.²

To jest ważna intuicja dydaktyczna: inwentarz izotopowy nie jest listą niezależnych półokresów. Jest siecią sprzężeń, w której czasem dominują bardzo krótkie nuklidy, czasem długożyjące matki, a czasem reakcja z pozornie śladowego domieszkowego izotopu.

Równanie ogólne ORIGEN

W dydaktycznym opisie ORIGEN2.1 zmiana ilości nuklidu i jest zapisana jako suma źródeł i strat: wkłady z rozpadów innych nuklidów, wkłady z reakcji neutronowych innych nuklidów, własny rozpad, własne reakcje pochłaniania, ewentualne usuwanie i dopływ materiału.²

W uproszczonej notacji:

dX_i/dt = produkcja z rozpadów + produkcja z reakcji - straty przez rozpad - straty przez reakcje + dopływ - odpływ

Z pozoru to tylko rozwinięcie prostego równania aktywacji. Różnica polega na skali. Jednocześnie liczone są setki albo tysiące nuklidów, a wynik każdego kroku staje się warunkiem początkowym następnego kroku.

W ORIGEN ważna jest też relacja między mocą a strumieniem. Jeśli użytkownik podaje moc reaktora, kod musi wyznaczyć odpowiadający jej średni strumień neutronów na podstawie składu paliwa, przekrojów rozszczepienia i energii odzyskiwalnej na rozszczepienie. Gdy skład paliwa zmienia się z wypaleniem, zmieniają się także współczynniki w macierzy.

Metoda macierzy wykładniczej

Raport ORNL-4628 opisuje ORIGEN jako punktowy kod deplecyjny rozwiązujący duży układ sprzężonych liniowych równań różniczkowych pierwszego rzędu metodą macierzy wykładniczej.¹ W notacji liniowej zapis wygląda tak:

dX/dt = A X

a rozwiązanie dla stałej macierzy w kroku czasowym:

X(t) = exp(A t) X(0)

Nie trzeba z tego robić wykładu z algebry liniowej. Wystarczy uchwycić sens: przez jeden krok czasu kod traktuje współczynniki przejść jako ustalone, liczy nowe ilości nuklidów, a potem może przejść do kolejnego kroku z inną mocą, innym strumieniem, innym chłodzeniem albo inną biblioteką.

W ORIGEN2.1 opisanym w materiale MIT rozwiązanie jest kompozytowe: obejmuje traktowanie bardzo krótkożyciowych nuklidów rozwiązaniami asymptotycznymi, rozwiązanie zredukowanej macierzy dla nuklidów dłużej żyjących i kolejne domknięcie krótkotrwałych córek od długożyciowych rodziców.² Dla czytelnika najważniejsze jest to, że kod nie "sumuje półokresów", tylko rozwiązuje sprzężony układ.

Dlaczego potrzebne są biblioteki danych

Równania bez danych nie liczą niczego. Kod inwentarzowy potrzebuje co najmniej:

• półokresów i stałych rozpadu,
• rozgałęzień rozpadu,
• energii wydzielanej w rozpadach,
• przekrojów czynnych reakcji,
• wydajności produktów rozszczepienia,
• danych gamma i czasem X,
• składu izotopowego pierwiastków naturalnych,
• bibliotek radiologicznych dla wielkości pochodnych.

ORIGEN od początku łączył rachunek równań z bibliotekami danych jądrowych. W opisie ORIGEN2.1 biblioteki są podzielone na aktynowce, produkty rozszczepienia i produkty aktywacji; dla tych segmentów używa się danych rozpadu, przekrojów i wydajności rozszczepienia oraz danych fotonowych.²

To naturalnie łączy ten artykuł z tekstem o ENDF, GNDS i drodze od przekrojów do kalkulatora. ORIGEN i FISPACT są jedną z odpowiedzi na pytanie: co zrobić z biblioteką danych, kiedy chcemy policzyć historię materiału w czasie.

Co właściwie liczy ORIGEN

Historycznie ORIGEN powstał w Oak Ridge National Laboratory jako narzędzie do liczenia narastania i rozpadu nuklidów w materiałach jądrowych. Materiał MIT podkreśla, że ORIGEN2.1 jest kodem jednopunktowym i jednogrupowym: nie rozwiązuje sam pełnego równania transportu neutronów, lecz przyjmuje uproszczoną albo zewnętrznie przygotowaną informację neutronową.²

Typowe wielkości wyjściowe to:

• skład nuklidowy,
• skład pierwiastkowy i izotopowy,
• aktywność,
• moc cieplna od rozpadów,
• emisja fotonów w grupach energii,
• emisja neutronów,
• wielkości pomocnicze dla odpadów, paliwa i strumieni materiałowych.

Najważniejszy obszar zastosowania to cykl paliwowy: wypalone paliwo, odpady wysokoaktywne, odzyskane pierwiastki, produkty rozszczepienia, aktynowce oraz chłodzenie po wyłączeniu. Dlatego ORIGEN jest dobrym wzorcem dla kalkulatorów typu "co pozostaje po wypaleniu paliwa po roku, dziesięciu latach i tysiącu lat".

Wypalone paliwo jako problem dynamiczny

Wypalone paliwo nie ma jednego składu. Ten sam pręt paliwowy ma inny inwentarz:

• w chwili wyłączenia,
• po kilku godzinach,
• po kilku dniach,
• po miesiącach,
• po latach w basenie albo suchym przechowalniku,
• po setkach i tysiącach lat w perspektywie odpadów.

W pierwszych okresach dominują krótkotrwałe produkty rozszczepienia, które silnie wpływają na ciepło powyłączeniowe. Później znaczenie przesuwa się ku Cs-137, Sr-90, aktynowcom i długożyjącym produktom rozszczepienia. To samo omawia artykuł o radiochemii świeżego wypalonego paliwa, ale ORIGEN nadaje temu postać ilościowego modelu.

W praktyce kod inwentarzowy potrzebuje historii: jak długo paliwo było napromieniane, z jaką mocą, z jakim składem początkowym, przy jakim typie widma i jak długo potem było chłodzone. Sama liczba burnup = 45 GWd/tU jest użyteczna, ale nie zawiera całej informacji o krótkotrwałych nuklidach ani o szczegółowej historii mocy.

Ciepło powyłączeniowe

Ciepło powyłączeniowe nie jest "resztką pracy reaktora" w sensie mechanicznej bezwładności. Jest energią wydzielaną w rozpadach produktów rozszczepienia, aktynowców i produktów aktywacji po zatrzymaniu reakcji łańcuchowej.

Kod inwentarzowy liczy je przez sumowanie wkładów:

P_decay = suma(lambda_i N_i E_i)

gdzie E_i oznacza energię wydzielaną lokalnie w rozpadzie, z odpowiednim traktowaniem energii unoszonej przez neutrina. W źródłach ORIGEN2.1 moc cieplna jest jedną z podstawowych wielkości wyjściowych, a materiał MIT omawia porównania przewidywań ciepła rozpadu ze standardem ANS dla produktów rozszczepienia.²

Dydaktycznie to bardzo dobry temat, bo pokazuje różnicę między trzema wykresami, które laik łatwo myli:

• aktywność całkowita,
• moc cieplna,
• zagrożenie gamma albo dawka zewnętrzna.

Nuklid może mieć dużą aktywność, ale mały wkład cieplny. Inny może nie dominować aktywnością, lecz być ważny dla ciepła albo fotonów.

Aktywacja materiałów konstrukcyjnych

Drugi wielki obszar to aktywacja. Stal, beton, aluminium, woda, grafit, osłony, zanieczyszczenia i elementy aparatury stają się promieniotwórcze nie dlatego, że są "paliwem", lecz dlatego, że niektóre ich izotopy reagują ze strumieniem neutronów albo innych cząstek.

Prosty przykład to Co-59(n,gamma)Co-60 w śladowym kobalcie stali. Długie czasy połowicznego zaniku i silne gamma czynią ten produkt ważnym dla długoterminowej aktywacji konstrukcji, mimo że kobalt może być domieszką na poziomie ułamków procenta. Lokalny kalkulator aktywacji pokazuje właśnie taką logikę: z masy materiału, zawartości izotopu, przekroju, strumienia i czasu chłodzenia powstaje aktywność i przybliżona moc dawki.⁵

FISPACT-II jest szczególnie naturalny dla takich problemów materiałowych. Jego manual opisuje go jako kod inwentarzowy do modelowania aktywacji, transmutacji i deplecji wywołanych neutronami, protonami, cząstkami alfa, deuteronami lub promieniowaniem gamma.³

FISPACT-II jako kod inwentarzowy XXI wieku

Manual FISPACT-II przedstawia cztery główne zadania kodu:

• ekstrakcję i redukcję danych jądrowych z bibliotek ENDF,
• budowę i rozwiązanie równań szybkości dla inwentarza,
• wyprowadzenie wielkości radiologicznych,
• obliczenia pomocnicze: ścieżki, niepewności, modele zredukowane i analizę Monte Carlo.³

To przesuwa akcent z samego "policz aktywność" na "zrozum, dlaczego aktywność powstała i jak pewny jest wynik". W dydaktyce doktoranckiej to różnica zasadnicza. Student ma nie tylko dostać tabelę nuklidów, ale zobaczyć, które reakcje i które dane wejściowe niosą wynik.

W FISPACT-II scenariusze mogą obejmować samo chłodzenie, pojedynczy impuls napromieniania, wiele impulsów, zmiany amplitudy strumienia, zmiany widma i przekrojów między krokami oraz symulacje wielopociskowe.³ To sprawia, że kod dobrze pasuje do materiałoznawstwa jądrowego, fuzji, akceleratorów i aktywacji aparatury.

Collapsing, czyli jak widmo zmienia przekrój

W prostym wzorze aktywacji pojawia się jedna liczba sigma. FISPACT pokazuje, skąd ta liczba ma się brać. Manual opisuje uśrednianie, czyli collapsing, przekrojów zależnych od energii po widmie strumienia cząstek.³

Jeżeli materiał jest napromieniany neutronami termicznymi, widmo daje inny efektywny przekrój niż widmo szybkie. Jeśli w kolejnych krokach widmo się zmienia, zmieniają się także współczynniki w równaniach. Dlatego nie ma jednej uniwersalnej aktywacji stali albo betonu: jest aktywacja dla konkretnego pola promieniowania.

Ten punkt jest szczególnie ważny dla rozbudowy serwisu. Prosty kalkulator może zaczynać od przekrojów termicznych. Wersja bardziej zaawansowana powinna pozwalać wybrać widmo, choćby w postaci kilku grup energii, i pokazywać, że sigma_eff jest całką po sigma(E) Phi(E).

Samoochrona i założenie rozcieńczenia

W podstawowym modelu inwentarzowym materiał bywa traktowany jako jednorodny i rozcieńczony: narzucony strumień nie zmienia się istotnie wskutek reakcji w próbce. Manual FISPACT-II wyraźnie opisuje liniowość równań w takim przybliżeniu, a jednocześnie wskazuje, że samoochrona może być uwzględniana w pewnych okolicznościach, m.in. z użyciem tablic prawdopodobieństwa.³

Dydaktycznie warto pokazać to na dwóch granicach:

• cienka próbka aktywacyjna, gdzie strumień można uznać za zadany,
• materiał z silnymi rezonansami, gdzie lokalny strumień w energii rezonansu może być osłabiony.

W pierwszym przypadku rachunek jest prawie podręcznikowy. W drugim potrzebne są dane rezonansowe, model samoochrony i ostrożność w interpretacji wyniku.

Sztywne równania i solver

Sieć nuklidów jest numerycznie trudna, ponieważ zawiera czasy od ułamków sekundy po miliony lat. Taki układ jest sztywny: szybkie składowe mogą już być w równowadze, podczas gdy wolne zmieniają się prawie niezauważalnie.

Manual FISPACT-II opisuje równania inwentarzowe jako liniowe, rzadkie i sztywne oraz wskazuje wykorzystanie pakietu LSODES, odmiany rodziny LSODE, z metodami właściwymi dla takich układów.³ To dobry moment, żeby student zrozumiał, dlaczego własny arkusz kalkulacyjny z krokiem "co godzinę" może się rozsypać: dla części nuklidów godzina jest wiecznością, dla innych prawie zerem.

ORIGEN2.1 radził sobie z tym przez kombinację metod, w tym rozwiązania asymptotyczne dla bardzo krótkotrwałych nuklidów i macierz wykładniczą dla zredukowanego układu.² FISPACT-II idzie w stronę ogólnego solvera sztywnych równań i dynamicznego śledzenia wszystkich nuklidów bez dawnego przybliżenia równowagowego dla krótkotrwałych składników.³

Ścieżki reakcji

Jedną z najciekawszych funkcji dydaktycznych FISPACT-II jest analiza ścieżek. Manual opisuje sieć reakcji i rozpadów jako graf skierowany: nuklidy są wierzchołkami, a reakcje i rozpady krawędziami. Ścieżki pomagają wskazać, jak początkowy skład materiału prowadzi do dominujących nuklidów końcowych.³

To jest świetny wzorzec dla serwisu. Zamiast tabeli "po roku dominuje Co-60", można pokazać:

• który izotop początkowy był źródłem,
• jaka reakcja utworzyła produkt,
• czy były pośrednie nuklidy,
• które przejście jest główną niepewnością,
• czy wynik pochodzi z reakcji bezpośredniej, czy z łańcucha.

Takie narzędzie nie musi odtwarzać pełnego FISPACT-II. Wystarczy edukacyjny graf dla kilku materiałów, np. stali 316, betonu i aluminium, oparty na syntetycznych albo jawnie uproszczonych danych.

Niepewność i czułość

Jeżeli wynik ma być traktowany poważnie, nie wystarczy podać jednej aktywności. Trzeba wiedzieć, od czego ona zależy. FISPACT-II ma obliczenia niepewności i czułości, w tym podejście Monte Carlo, gdzie zmieniane są niezależne dane, np. przekroje lub stałe rozpadu, a następnie obserwuje się rozrzut wyników.³

To daje dobrą zasadę dla kalkulatorów edukacyjnych:

• wynik bez niepewności jest demonstracją,
• wynik z prostą niepewnością pokazuje metrologię,
• wynik z czułością pokazuje, które dane warto poprawić.

W artykułach tego serwisu warto konsekwentnie odróżniać te trzy poziomy. Dla wielu tematów student ma bardziej skorzystać z pytania "co dominuje niepewność?" niż z kolejnej cyfry znaczącej w aktywności.

ORIGEN i FISPACT: podobieństwa

Oba kody mają ten sam rdzeń pojęciowy:

• inwentarz nuklidowy,
• sieć przemian,
• kroki napromieniania i chłodzenia,
• dane rozpadu,
• dane reakcji,
• wielkości pochodne: aktywność, ciepło, fotony, dawka lub wskaźniki radiologiczne.

Oba uczą też tej samej pokory modelowej: wynik jest tak dobry, jak dane jądrowe, scenariusz napromieniania, opis materiału i walidacja. Nie da się z samej nazwy programu wyciągnąć wiarygodności.

ORIGEN i FISPACT: różnice akcentów

Uproszczając:

• ORIGEN kojarzy się przede wszystkim z paliwem, wypaleniem, produktami rozszczepienia, odpadami i ciepłem powyłączeniowym;
• FISPACT-II kojarzy się przede wszystkim z aktywacją i transmutacją materiałów w zadanych polach cząstek, z rozbudowaną obsługą bibliotek, ścieżek i niepewności;
• ORIGEN2.1 w opisie MIT jest kodem jednogrupowym, zależnym od zewnętrznie przygotowanej informacji neutronowej;
• FISPACT-II manualnie eksponuje uśrednianie przekrojów po widmach, wieloetapowe scenariusze i nowoczesne biblioteki TENDL, ENDF/B, JEFF, JENDL oraz inne źródła danych.^2,3

To nie znaczy, że jeden "umie paliwo", a drugi "umie aktywację" w absolutnym sensie. Chodzi o język i historyczny punkt ciężkości. Dla serwisu najwygodniej traktować je jako dwa wzorce myślenia o tym samym typie rachunku.

Aktywacja betonu i stali w reaktorze po 40 latach eksploatacji

Gdy reaktor jest wyłączany i rozbierany (decommissioning), aktywacja konstrukcji staje się głównym problemem radiologicznym. Beton osłon biologicznych i stal zbiornika reaktora przez 40 lat pochłaniały neutrony, tworząc wiele radioizotopów.

Przykładowe nuklidy aktywacyjne w stali reaktora:

• Fe-55 (t½=2,7 a) — z Fe-54(n,γ), dominuje w krótkim czasie po wyłączeniu
• Co-60 (t½=5,3 a) — ze śladowego kobaltu w stali, dominuje po 5–20 latach
• Ni-63 (t½=100 a) — z Ni-62(n,γ), ważny dla długoterminowych odpadów
• Nb-94 (t½=20 300 a) — z Nb-93(n,γ), decyduje o klasie długoterminowej odpadów

W betonie:

• Ca-41 (t½=103 000 a) — z Ca-40(n,γ), główny długoterminowy problem
• Eu-152 (t½=13 a), Eu-154 (t½=8 a) — ze zanieczyszczeń lantanowcami
• H-3 (tryt, t½=12,3 a) — z Li-6(n,α) z domieszek litu w betonie

Kody inwentarzowe (FISPACT, ORIGEN) obliczają te inwentarze i pomagają klasyfikować materiały rozbiórkowe: czy wymagają składowania jako LLW, ILW czy mogą być zwolnione z nadzoru radiologicznego. W europejskiej i polskiej terminologii odpowiada to regulacjom PAA dotyczącym zwalniania materiałów promieniotwórczych.⁴

Jak to odpowiada kalkulatorom w serwisie

Lokalne kalkulatory już mają kilka elementów tego świata:

• Burnup liczy wypalenie paliwa i uproszczony inwentarz ORIGEN-lite,
• Ciepło powyłączeniowe pokazuje spadek mocy po wyłączeniu,
• Inwentarz odpadów grupuje produkty rozszczepienia, aktynowce i produkty aktywacji,
• Aktywacja pokazuje narastanie i chłodzenie produktów aktywacyjnych,
• ChainSolver pozwala myśleć o ogólniejszych łańcuchach rozpadu i reakcji.

Dokumentacja lokalna nazywa model inwentarza ORIGEN-lite: produkty rozszczepienia są liczone nuklid po nuklidzie z liczby rozszczepień, yieldów, czasu napromieniania i rozpadu podczas chłodzenia; aktynowce pochodzą z modelu burnupu, a mniejsze aktynowce są dodane jako jawnie oznaczone przybliżenia.^6,7

To jest właściwy kierunek. Nie trzeba udawać pełnego ORIGEN. Trzeba jasno pokazać, które elementy pełnego kodu zostały zachowane dydaktycznie, a których nie ma.

Czego nie robi ORIGEN-lite

Lokalny ORIGEN-lite nie powinien być przedstawiany jako narzędzie kwalifikacyjne. Nie rozwiązuje pełnego transportu neutronów, nie liczy przestrzeni rdzenia, nie ma pełnego widma w każdym punkcie paliwa, nie propaguje formalnych kowariancji i nie obejmuje pełnej biblioteki tysięcy nuklidów.

Jego wartość jest inna:

• pokazuje, że burnup to historia izotopowa, nie tylko liczba energii na tonę uranu,
• pokazuje różnicę między krótkim i długim chłodzeniem,
• rozdziela aktywność, ciepło, masę i wskaźniki gamma,
• pozwala zobaczyć dominujące grupy nuklidów,
• uczy, że yieldy rozszczepienia i półokresy muszą być jawnie źródłowane.

W artykule albo panelu kalkulatora warto więc pisać: "to model dydaktyczny inspirowany ORIGEN", a nie "wynik ORIGEN".

Co warto rozbudować jako następny krok

Najbardziej naturalne rozszerzenia serwisu to:

• widok macierzy przejść dla małej sieci nuklidów,
• graf ścieżek aktywacji dla stali, betonu i aluminium,
• porównanie aktywności, ciepła i gamma proxy dla tego samego inwentarza,
• prosty widok sigma(E) i Phi(E) pokazujący uśrednianie przekroju,
• panel niepewności: zmień przekrój o 10% i zobacz, który produkt reaguje najmocniej,
• ćwiczenia z chłodzenia wypalonego paliwa na syntetycznych danych,
• eksport wyników kalkulatora do tabeli edukacyjnej z opisem źródeł danych.

Dla tematów wrażliwych trzeba utrzymać zasadę: obliczamy dydaktyczne inwentarze, aktywację i chłodzenie; nie tworzymy instrukcji operacyjnych dla pozyskiwania, oczyszczania ani użycia materiałów kontrolowanych.

Historia ORIGEN: od Oak Ridge w 1973 do SCALE

ORIGEN powstał w Oak Ridge National Laboratory w ramach prac nad cyklem paliwowym reaktorów. Oryginalny raport ORNL-4628 Bella (1973) opisywał potrzebę liczenia inwentarzy radionuklidów w paliwach reaktorowych dla różnych historii wypalania. Wtedy celem był przede wszystkim inwentarz odpadów wysokoaktywnych — problem, który jeszcze nie miał rozwiązania.

W kolejnych dekadach ORIGEN stał się elementem pakietu SCALE (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation), utrzymywanego przez ORNL. SCALE/ORIGEN jest dziś standardem w licencjonowaniu reaktorów, bezpieczeństwie przepalenia paliwa, obliczeniach ochrony radiologicznej dla transportu wypalonego paliwa i ocenach zagrożeń proliferacji.

Kluczowe wersje:

• ORIGEN (1973) — raport ORNL-4628, metoda macierzy wykładniczej
• ORIGEN2 (~1980) — rozszerzenie bibliotek, poprawa solverów
• ORIGEN2.1 — wersja opisana w materiałach MIT, wielolatnia standardy
• ORIGEN w SCALE 6.x — integracja z modułami transportu (KENO, TRITON, NEWT), aktualizowane biblioteki ENDF/B-VIII.0
• ORIGEN-S — wersja sekwencyjna zintegrowana ze SCALE, dominująca w analizach licencyjnych

Polska używa SCALE/ORIGEN pośrednio przez licencje reaktorowe AP1000 (Westinghouse), które są walidowane tym kodem. NCBJ Świerk korzysta też z własnych obliczeń dla reaktora MARIA z użyciem kodów weryfikowanych bibliotekami JEFF.¹

ANS-5.1 i standardy ciepła powyłączeniowego

Standard American Nuclear Society (ANS-5.1) definiuje model ciepła powyłączeniowego (decay heat) dla paliwa UO₂ po wyłączeniu reaktora. To zestaw wielomianowych dopasowań danych doświadczalnych i obliczeń.

Wzór uproszczony dla długich czasów chłodzenia (Wigner-Way approximation):

P_decay(t) / P_0 = 0.066 × [t^(-0.2) - (t + T)^(-0.2)]

gdzie t to czas po wyłączeniu w sekundach, T to czas poprzedniego napromieniania, a P_0 to nominalna moc reaktora. Ta aproksymacja jest dobra dla t > 10 s i T >> t, ale przeszacowuje ciepło dla krótkich t i T.

Pełny ANS-5.1 używa sum wykładniczych z 23 grupami dekadowymi czasów, walidowanymi przez porównanie z pomiarami kalorymtrycznymi w US i Europie. Dla projektowania systemów chłodzenia powyłączeniowego (ECCS, decay heat cooling) stosuje się ANS-5.1 z marginesem 2σ niepewności, bo błąd ciepła transluje się bezpośrednio na temperaturę płyty paliwowej i ryzyko stopienia.

W kontekście Fukushimy: po wyłączeniu reaktorów 11 marca 2011 ciepło powyłączeniowe wynosiło ok. 7% mocy nominalnej natychmiast po SCRAM, spadając do ok. 1% po godzinie i poniżej 0,5% po dobie. Jednak sam 1% mocy przy reaktorach 1400 MWt to ponad 14 MW ciepła każdy — wymagające intensywnego chłodzenia.²

Kody inwentarzowe a safeguards i forensyka jądrowa

Jednym z ważnych zastosowań kodów inwentarzowych jest analiza safeguards (kontrola materiałów jądrowych przez IAEA) i forensyka jądrowa (określanie historii materiału na podstawie jego składu izotopowego).

Fingerprint izotopowy plutonu. Skład izotopowy plutonu wydobytego z reaktora zależy od energetyki reaktora, stopnia wypalenia i czasu napromieniania. Pluton z reaktora energetycznego (Pu-240 > 18%) jest znacząco różny od plutonu z reaktora badawczego (Pu-239 > 95%) czy plutonu zbrojnego (Pu-240 < 7%). Kod inwentarzowy, mając dane o widmie neutronów i historii mocy, może wyliczyć oczekiwany skład izotopowy i porównać z zmierzonym. To jest podstawa identyfikacji „kto wyprodukował ten materiał i gdzie".

Kalibracja weku plutonu. Ponieważ Pu-241 rozpada się do Am-241 z półokresem 14,4 roku, stosunek Am-241 do Pu-241 mówi, jak dawno paliwo było przepalone lub kiedy pluton był ostatnio chemicznie oczyszczony. FISPACT i ORIGEN obliczają tę ewolucję z dużą precyzją, co jest używane w kryminalistyce jądrowej.

Monitorowanie skażeń środowiskowych. Po awarii jądrowej (Czernobyl, Fukushima) izotopowy skład tlenków uranu i cezu w próbkach gleby może wskazać na typy reaktorów i przybliżony czas zdarzenia. Kod inwentarzowy, mając bibliotekę typowych składów paliwa, może dopasować modelowe inwentarze do zmierzonych proporcji Cs-134/Cs-137 lub U-236/U-238.³

Transmutacja w reaktorach generacji IV

Jednym z celów reaktorów Generacji IV jest transmutacja aktynowców mniejszych (MA: Np, Am, Cm). ORIGEN i FISPACT są narzędziami do liczenia, jak skuteczna jest transmutacja i jakie nowe nuklidy powstają.

W reaktorze szybkim (np. SFR, Generation IV) spektrum neutronów jest wyższe energetycznie niż w LWR. Powoduje to wyższe przekroje (n,f) dla aktynowców mniejszych — zamiast wychwytu (n,γ) zachodzi rozszczepienie. To oznacza:

• szybsze przekształcenie Am, Cm, Np w krótkotrwałe produkty rozszczepienia,
• redukcję całkowitej radiotoksyczności paliwa po setkach lat,
• ale także zwiększenie aktywności chwilowej (więcej rozszczepień = więcej ciepła i produktów krótkotrwałych).

Polska perspektywa: transmutacja aktynowców jest jednym z argumentów za reaktorem MYRRHA (Belgijska ADS) i za małymi reaktorami szybkimi. NCBJ uczestniczy w europejskich projektach badawczych PATRICIA i GENESIS dotyczących zarządzania paliwem z aktynowcami mniejszymi.⁴

Praktyczna walidacja: porównanie z kalorymtrią

Jak sprawdzić, czy kod inwentarzowy daje dobry wynik? Standardowa metoda to porównanie z kalorymtrią — bezpośrednim pomiarem ciepła wydzielanego przez zużyte paliwo lub aktywowany materiał w wodnym lub powietrznym kalorymetrze.

Klasyczne eksperymenty walidacyjne dla ciepła powyłączeniowego:

• Seria badań Yankovskiego (USSR/Rosja) — kalorymtria zestawów paliwowych z reaktorów VVER
• Program SFCOMPO (Spent Fuel Composition) — baza danych OECD/NEA z ponad 1000 pomiarów składu wypalonego paliwa
• Eksperymenty US NRC w laboratoriach Argonne — porównanie z obliczeniami ORIGEN/SCALE

Niezgodność ORIGEN z kalorymtrią poniżej 5% dla ciepła powyłączeniowego po > 100 godzinach chłodzenia uważa się za bardzo dobrą. Większe rozbieżności w pierwszych minutach po wyłączeniu związane są z bardzo krótkimi izotopami, trudnymi do zmierzenia i modelowania.²

Polska infrastruktura obliczeniowa

W Polsce obliczenia inwentarzowe prowadzone są głównie przez:

• NCBJ Świerk — dział komputerowych analiz reaktorowych używa SCALE/ORIGEN i Monte Carlo SERPENT2. Obliczenia dotyczą reaktora MARIA, projektu polskiego reaktora badawczego i analiz odpadów.
• AGH Kraków — Wydział Energetyki i Paliw, specjalność fizyki reaktorów: kursy akademickie z ORIGEN i SERPENT, projekty studenckie.
• Politechnika Warszawska — zakład fizyki reaktorów: analizy paliwowe dla przyszłych SMR.
• Instytuty PAN — szczególnie IFJ PAN i IBJ (dawniej, dziś NCBJ) w zakresie aktywacji materiałów i radiochemii.

Polska nie ma licencji na pełny SCALE dla projektowania reaktorów komercyjnych (bo nie ma ich jeszcze w fazie projektu), ale uczestniczy w projektach europejskich (EURATOM Horizon) gdzie kody te są używane przez partnerów. W kontekście polskiego programu jądrowego (AP1000, SMR) obliczenia inwentarzowe będą wykonywane przez dostawców (Westinghouse, inne) z weryfikacją przez UDT (Urząd Dozoru Technicznego) i PAA (Państwowa Agencja Atomistyki).⁶

Konkretne liczby: typowe inwentarze wypalonego paliwa UO₂

Dla paliwa reaktora LWR (UO₂, wzbogacenie 4,5% U-235) po wypaleniu 45 GWd/tU i roku chłodzenia, reprezentatywne wartości inwentarza na 1 tonę ciężkiego metalu (tHM):

Nuklid	Aktywność [TBq/tHM]	Ciepło [W/tHM]	Uwagi
Cs-137	~550 TBq	~50 W	dominuje po roku chłodzenia
Sr-90	~480 TBq	~60 W	wraz z Y-90
Cs-134	~100 TBq	~30 W	maleje szybciej (t½=2a)
Pu-241	~800 TBq	~3 W	duża aktywność, mała moc
Am-241	~3 TBq	~4 W	narasta przez lata
Pm-147	~400 TBq	~4 W	produkt rozszczepienia
Eu-154	~30 TBq	~15 W	ważny dla ciepła

Wartości są rzędu-wielkości — rzeczywiste inwentarze zależą od historii reaktora, geometrii paliwa, widma neutronów i szczegółów kalkulacji. Dane z SFCOMPO/NEA.

Ważna lekcja: Pu-241 ma dużą aktywność, ale małą moc cieplną (bo energia emitowanego elektronu beta jest mała). Am-241 ma małą aktywność, ale wkład cieplny istotny. Cs-137 dominuje i ciepłem i aktywnością. Właśnie dlatego ranking po aktywności i po cieple daje różną kolejność.

Specyficzne zastosowania: obliczenia dla transportu wypalonego paliwa

Transport wypalonego paliwa wymaga certyfikacji pojemnika (cask), która musi uwzględniać:

1. Ciepło powyłączeniowe → wymagania chłodzenia pasywnego pojemnika
2. Emisję gamma → obliczenia dawki zewnętrznej na granicy pojemnika i pojazdu
3. Emisję neutronów → głównie z (α,n) i rozszczepień spontanicznych Cf-252, Cm-244
4. Krytyczność → geometria paletek wewnątrz pojemnika i reaktywność materiału

Wszystkie cztery wymagania liczy się z ORIGEN lub równoważnym kodem. Dla kontenerów transportowych (np. HI-STAR, NAC-LWT, TN-87) certyfikacje wymagają porównania obliczeń z pomiarami w zatwierdzonych warunkach.

Polska, jako kraj planujący import i eksport paliwa reaktorowego (zakładając przyszłe elektrownie), musi stosować transport zgodny z przepisami IAEA SSR-6 (Transport of Radioactive Material), które bezpośrednio odwołują się do obliczeń inwentarzowych.⁸

Jak czytać wynik kodu inwentarzowego

Tabela wynikowa bywa przytłaczająca. Dobrze jest czytać ją w ustalonej kolejności:

1. Jaki był materiał początkowy?
2. Jakie było pole promieniowania albo historia mocy?
3. Jakie biblioteki danych wykorzystano?
4. Jak długi był czas napromieniania?
5. Jak długi był czas chłodzenia?
6. Które nuklidy dominują aktywność?
7. Które nuklidy dominują ciepło?
8. Które nuklidy dominują fotony albo dawkę?
9. Jakie reakcje lub rozpady prowadzą do tych nuklidów?
10. Jakie założenie najbardziej ogranicza wynik?

Taka kolejność chroni przed częstym błędem: patrzeniem tylko na pierwszą kolumnę posortowaną po aktywności. W bezpieczeństwie, odpadach i metrologii to nie zawsze jest najważniejsza kolumna.

Przykład interpretacyjny: stal po napromienianiu

W uproszczonym ćwiczeniu stal nierdzewna może dawać krótkożyciowe produkty ważne tuż po wyjęciu z pola oraz długowieczny Co-60, który zostaje ważny później. Ten sam materiał ma więc różne "dominanty" w różnych czasach chłodzenia.

Model ma pokazać trzy lekcje:

• krótko po napromienianiu liczą się nuklidy o dużej aktywności początkowej,
• po tygodniach i miesiącach część krótkotrwałych produktów znika,
• po latach znaczenie mogą przejąć produkty z domieszek albo reakcji o mniejszym natychmiastowym wkładzie.

Właśnie taki rodzaj myślenia jest bliższy FISPACT niż szkolnej tabeli półokresów.

Przykład interpretacyjny: paliwo po wyłączeniu

W wypalonym paliwie pierwsze godziny i dni są zdominowane przez produkty rozszczepienia krótkotrwałe. Po latach coraz bardziej widać Cs-137, Sr-90, aktynowce i produkty o długich półokresach. Po bardzo długim czasie aktywność całkowita, ciepło i radiotoksyczność mogą mieć różne źródła dominujące.

Dlatego jeden wykres chłodzenia nie wystarcza. Dobry panel powinien mieć osobno:

• aktywność całkowitą,
• moc cieplną,
• ranking nuklidów po aktywności,
• ranking nuklidów po cieple,
• grupy: jod, gazy szlachetne, cez/stront, aktynowce, produkty aktywacji,
• informację o tym, czy wynik pochodzi z yieldów, modelu burnupu czy przybliżenia.

Tę logikę można rozwijać bez wchodzenia w instrukcyjny poziom cyklu paliwowego. Artykuł ma uczyć interpretacji inwentarza, nie prowadzenia realnego procesu technologicznego.

Związek z historią Projektu Manhattan

W kontekście historycznym ORIGEN i FISPACT są późniejszymi narzędziami niż Projekt Manhattan, ale opisują problemy, które istniały już wtedy: narastanie produktów rozszczepienia, chłodzenie wypalonego paliwa, aktywność krótkotrwała, aktywność długożyjąca, ciepło rozpadu i zmienność składu plutonu oraz produktów ubocznych.

Dla opisu Hanfordu nie trzeba anachronicznie twierdzić, że używano takich kodów. Wystarczy powiedzieć, że współczesny kod inwentarzowy pozwala uporządkować te same typy pytań:

• co jest świeże, a co długożyjące,
• co grzeje,
• co emituje gamma,
• co wpływa na gospodarkę odpadami,
• co jest skutkiem historii napromieniania.

To daje most między historią techniki a współczesną dydaktyką obliczeniową.

Podsumowanie

ORIGEN i FISPACT są narzędziami do myślenia o czasie w materiałach jądrowych. Jeśli ENDF/GNDS odpowiadają za dane reakcji i rozpadu, to kody inwentarzowe odpowiadają za ich ewolucję w scenariuszu.

Najważniejsza lekcja jest prosta i odnosi się do całego cyklu paliwowego: aktywność, ciepło powyłączeniowe i skład wypalonego albo aktywowanego materiału nie są stałą cechą próbki. Są wynikiem historii napromieniania, bibliotek danych, modelu pola promieniowania, czasu chłodzenia i sposobu rozwiązania sieci przemian.

Student który rozumie tę zależność potrafi sensownie dyskutować zarówno o bezpieczeństwie magazynowania odpadów promieniotwórczych (co i kiedy dominuje ciepłem i dawką), jak i o forensyce jądrowej (który nuklid mówi o historii materiału), jak i o transmutacji aktynowców w reaktorach IV generacji (co i dlaczego tworzy się albo znika). Te trzy tematy pozornie bardzo różne — łączy jeden aparat: sieć nuklidów, równania Batemana i kod inwentarzowy.

Dla dydaktyki na poziomie akademickim najcenniejsza jest zdolność do przeczytania tabeli wynikowej kodu i odróżnienia dominant aktywności od dominant ciepła, od dominant toksyczności radiologicznej i od dominant gamma. To cztery różne rankingi tego samego inwentarza, każdy ważny w innym kontekście zastosowania. Umiejętność ta wynika wprost z rozumienia sieci przemian jądrowych i jest trudna do nabycia bez praktycznych ćwiczeń z kodem inwentarzowym lub jego dydaktycznym odpowiednikiem.

Dodatkowe materiały multimedialne

Ćwiczenia praktyczne

Pierwsze ćwiczenie: rozpisać równanie dla jednego produktu aktywacji i wskazać, które człony odpowiadają za produkcję podczas napromieniania, rozpad podczas napromieniania i rozpad podczas chłodzenia.

Drugie ćwiczenie: dla małej sieci A -> B -> C oraz A(n,gamma)D narysować graf przemian i zapisać, które elementy macierzy przejść są niezerowe.

Trzecie ćwiczenie: porównać trzy rankingi tego samego syntetycznego inwentarza: po aktywności, po cieple i po energii gamma na sekundę. Wskazać, dlaczego kolejność nuklidów może być inna.

Czwarte ćwiczenie: przygotować kartę wejściową modelu edukacyjnego ORIGEN-lite: materiał początkowy, burnup, historia mocy, czas chłodzenia, źródło yieldów, źródło półokresów i ograniczenia modelu.

Siódme ćwiczenie: dla betonu osłonowego reaktora opisać, które nuklidy aktywacyjne mają największe znaczenie po 1 roku, 10 latach i 100 latach od wyłączenia. Wyjaśnić, dlaczego Ca-41 i Nb-94 decydują o klasie odpadów składowiska, mimo że ich aktywność chwilowa jest mała w porównaniu z Co-60 i Eu-154.

Ósme ćwiczenie: dla paliwa UO₂ 45 GWd/tU policzyć stosunek Cs-134/Cs-137 po roku i po pięciu latach chłodzenia i wyjaśnić, dlaczego ten stosunek jest narzędziem identyfikacji czasu wypalenia paliwa (nuclear forensics). Jakie dodatkowe dane byłyby potrzebne do rozróżnienia reaktora VVER od BWR?

Piąte ćwiczenie: opisać słowami różnicę między ORIGEN jako wzorcem dla wypalonego paliwa i FISPACT jako wzorcem dla aktywacji materiałów. Nie chodzi o listę komend programu, lecz o typ pytań, na które każdy z nich szczególnie dobrze odpowiada.

Szóste ćwiczenie: zaprojektować bezpieczny zestaw danych syntetycznych dla stali, w którym po krótkim chłodzeniu dominuje jeden produkt, a po długim chłodzeniu inny. Dane nie muszą odpowiadać rzeczywistej instalacji; mają ćwiczyć interpretację półokresów.

Przejdź do ćwiczenia interaktywnego

Powiązane kalkulatory i narzędzia

• Burnup
• Ciepło powyłączeniowe
• Inwentarz odpadów
• Aktywacja neutronowa
• ChainSolver

Powiązane artykuły

• Dane jądrowe ENDF, GNDS i droga od przekrojów czynnych do kalkulatora
• Radiochemia świeżego wypalonego paliwa: Np-239, I-131 i krótkotrwałe radionuklidy
• Analiza aktywacyjna neutronami: od przekroju czynnego do strumienia neutronów
• Głębokość wypalania paliwa: burnup
• Klasyfikacja odpadów promieniotwórczych: VSLW, VLLW, LLW, ILW, HLW, wypalone paliwo i dlaczego każda klasa wymaga innego składowiska